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郑耿锋&徐昕&况敏JACS.：Cu9Ga4高效催化CO2制C2！

来源：时间：2023-12-11 10:13:44 浏览：767次

第一作者：Shuai Yan、Zheng Chen

通讯作者：郑耿锋教授、徐昕教授、况敏研究员

通讯单位：复旦大学、东华大学

DOI：10.1021/jacs.3c10202.

研究背景

在铜（Cu）基催化剂上，二氧化碳（CO₂）电化学转化为多碳（C₂）产物受到吸附CO（*CO）中间体的表面覆盖和随后的C-C偶联的强烈影响。然而，*CO覆盖范围的增加会导致强烈的*CO排斥和C-C耦合效率的降低，导致CO₂到C₂的活性和选择性差，特别是在安培级电解电流密度下。基于此，复旦大学郑耿锋教授和徐昕教授、东华大学况敏研究员等人开发了一种原子有序的金属间Cu₉Ga₄催化剂，包含Cu(100)的方形结构单元，延长Cu-Cu距离，其中Cu原子由低*CO或*H结合亲和力的惰性Ga原子间隔。与Cu(100)或(111)表面相比，方形的Cu排列可提高*CO的覆盖范围和更有效的C-C偶联，而Ga原子可以减少*CO的排斥力并抑制HER副反应。

文章要点

1、作者开发了一种原子有序的金属间Cu₉Ga₄催化剂，包含Cu(100)的方形结构单元，延长Cu-Cu距离，其中Cu原子由低*CO或*H结合亲和力的惰性Ga原子间隔。方形的Cu排列可提高*CO的覆盖范围和更有效的C-C偶联，而Ga原子可以减少*CO的排斥力，并抑制HER副反应。

2、所制备的Cu₉Ga₄电催化剂具有优异的CO₂到C₂高转换性能，峰值j_C2为1207 mA cm^-2，FE_C2高达71%，甚至电解功率约200 W。本工作表明，合理设计和开发独特的催化位点，以促进关键的形成和反应途径，从而有利于CO₂在工业相关性能上转化为高附加值的化学品。

图文展示

图1.*CO对Cu和Cu₉Ga₄金属间化合物的斥力示意图

图2.结构特征

图3.电子的和精细的结构特征

图4.机理研究

图5.CO₂电还原性能

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