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郑耿锋&徐昕&况敏JACS.:Cu9Ga4高效催化CO2制C2!
来源: 时间:2023-12-11 10:13:44 浏览:1877次

第一作者:Shuai YanZheng Chen

通讯作者:郑耿锋教授、徐昕教授、况敏研究员

通讯单位:复旦大学、东华大学

DOI:10.1021/jacs.3c10202.



研究背景



在铜(Cu)基催化剂上,二氧化碳(CO2)电化学转化为多碳(C2)产物受到吸附CO(*CO)中间体的表面覆盖和随后的C-C偶联的强烈影响。然而,*CO覆盖范围的增加会导致强烈的*CO排斥和C-C耦合效率的降低,导致CO2到C2的活性和选择性差,特别是在安培级电解电流密度下。基于此,复旦大学郑耿锋教授和徐昕教授、东华大学况敏研究员等人开发了一种原子有序的金属间Cu9Ga4催化剂,包含Cu(100)的方形结构单元,延长Cu-Cu距离,其中Cu原子由低*CO或*H结合亲和力的惰性Ga原子间隔。与Cu(100)或(111)表面相比,方形的Cu排列可提高*CO的覆盖范围和更有效的C-C偶联,而Ga原子可以减少*CO的排斥力并抑制HER副反应。



文章要点



1、作者开发了一种原子有序的金属间Cu9Ga4催化剂,包含Cu(100)的方形结构单元,延长Cu-Cu距离,其中Cu原子由低*CO或*H结合亲和力的惰性Ga原子间隔。方形的Cu排列可提高*CO的覆盖范围和更有效的C-C偶联,而Ga原子可以减少*CO的排斥力,并抑制HER副反应。

2、所制备的Cu9Ga4电催化剂具有优异的CO2到C2高转换性能,峰值jC2为1207 mA cm-2,FEC2高达71%,甚至电解功率约200 W。本工作表明,合理设计和开发独特的催化位点,以促进关键的形成和反应途径,从而有利于CO2在工业相关性能上转化为高附加值的化学品。



图文展示



 

图1.*CO对Cu和Cu9Ga4金属间化合物的斥力示意图

 2.结构特征

 3.电子的和精细的结构特征

 4.机理研究

 图5.CO2电还原性能

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全部 3小时前 四川
文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字,很多小语种,有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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