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中科大重磅PNAS!
来源: 时间:2023-12-19 16:14:58 浏览:1453次

第一作者:Li-Ping ChiZhuang-Zhuang Niu

通讯作者:高敏锐教授、唐凯斌教授

通讯单位:中国科学技术大学

DOI: https://doi.org/10.1073/pnas.2312876120



研究背景



通过二氧化碳还原(CO2R)电合成碳基燃料和原料提供了一种可持续的途径来储存间歇性可再生电力,同时减少CO2排放。在碱性或中性电解质中操作CO2R使法拉第效率(FE)和电流密度取得了显著进步,但局部强碱性环境导致碳酸盐通过输入CO2与OH-反应,造成了有限的单道碳效率(SPCE)。此外,由于激烈的析氢反应(HER),在酸性电解质中实现高生产率,同时稳定运行还是一个巨大的挑战。基于此,中国科学技术大学高敏锐教授和唐凯斌教授等人报道了在气体扩散层上垂直生长的铋纳米片可以产生许多作为电解质储层的空腔,这些空腔限制了原位生成的氢氧化物和钾离子,并限制了质子向内扩散,从而产生局部碱性环境。



文章要点



1、测试发现,在pH=2的条件下,甲酸的法拉第效率(FEHCOOH)为96.3%,局部电流密度为471 mA cm-2

2、在小型连续流电解槽中运行时,该系统显示出40%的全槽甲酸能量效率和79%的单道碳效率,并且在50 h内稳定运行。此外,作者进一步证明了纯度为4.2 weight%的纯甲酸水溶液的生产。总之,这种设计使电极具有局部高碱性环境,极大抑制了酸性介质中的HER,实现了从CO2中高效电合成HCOOH,具有高产率、选择性、SPCE和使用寿命。作者设想用于创造局部高碱度区域的电解质-储层概念将普遍适用于其他选择性CO2R催化剂,以便通过酸中CO2电解合成各种增值化学品。



图文展示



图1.颗粒和储层状催化剂上酸性介质中的局部pH环境

 

图2.类储层Bi2O2CO3前体的形成和物理表征

图3.在酸性介质中CO2R的性能

 

图4.机理研究

 

图5.在酸性电解质中连续电合成HCOOH

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全部 3小时前 四川
文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字,很多小语种,有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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