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王双印教授团队，2023年度最后一篇Angew.！

来源：时间：2024-01-02 15:32:37 浏览：650次

第一作者：Qie Liu、Shiqian Du、Tianyang Liu

通讯作者：王双印教授、陶李助理教授

通讯单位：湖南大学

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202315157.

研究背景

氢气（H₂）作为下一代能源引起了广泛的研究兴趣，但氢气生产和运输的高成本严重制约了其广泛的应用。甲醇（CH₃OH）具有体积能量密度大、H/C摩尔比高、可再生等优点，是一种有前景的氢载体，实现了原位制氢/低成本利用的可能性。开发高效的甲醇制氢反应对缓解能源危机和环境问题具有重要意义。传统的甲醇制氢方法主要有甲醇分解、甲醇蒸汽重整（MSR）、甲醇部分氧化、甲醇自热蒸汽重整等，其中MSR是最发达、最常用的方法，主要包括甲醇分解和水气转换反应。然而，其条件苛刻，净化过程复杂。基于此，湖南大学王双印教授和陶李助理教授等人报道了通过将电催化反应耦合到聚合物电解质膜电解反应器中的MSR中，开发了一种高效的电化学辅助MSR反应，用于在较低温度（~140 °C）下生产纯H₂。

文章要点

1、通过电化学辅助，加速了甲醇脱氢和水气转换反应两个关键限速步骤，这是由于施加电位降低了甲醇脱氢能，促进了H₂O解离成OH*。此外，氢氧化还原过程降低了H₂分压，进一步促进了MSR。

2、研究发现，这些优点的结合不仅有效降低了MSR温度，而且在180 ℃、0.4 V的低电压条件下，实现了505 mmol H₂ g_Pt^-1 h^-1的高产氢率，H₂选择性高达99%，生产率是传统MSR的30倍左右。本研究为高效制备高纯度氢提供了一条有希望的途径，并将其推广到设计其他催化反应工艺中。

图文展示

图1.高温电化学催化甲醇制氢原理图与性能

图2.不同条件下EMSR系统生成H₂的性能

图3.不同条件下的性能

图4.理论计算

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