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王野&谢顺吉Angew.：光驱动铁催化甲烷与乙烷的非氧化偶联！

来源：时间：2023-06-02 11:15:16 浏览：685次

第一作者：张会珍&钟万福

通讯作者：王野教授&谢顺吉教授

通讯单位：厦门大学

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202303405

研究背景

甲烷（CH₄）是一种丰富的C1资源，将其转换为增值化学燃料非常具有挑战性。工业上通常采用高温蒸汽重整，将CH₄转化成为CO和H₂，随后通过费托合成（Fischer-Tropsch synthesis）将CH₄转换成高价值化学品，此过程高耗能、高成本，因此开发高效的催化系统至关重要。鉴于此，厦门大学王野教授和谢顺吉教授等人报道了一种光驱动铁诱导反应体系，该反应体系在温和条件下既能实现CH₄的选择性偶联，又能实现苯和环己烷的转化。同时，通过该光驱动铁诱导反应体系激活惰性分子的C-H键，不但使苯羟基化制苯酚以及环己烷转化为环己醇和环己酮，也进一步证明了当前反应体系的可行性。

主要内容

1、采用光电化学偶联共驱动，CH₄的转化率达到94%，高价值C₂H₆的生成速率为8.4 μmol h⁻¹。

2、CH₄的偶联作用是由光驱动Fe³⁺配合物分子间电荷迁移产生的羟基自由基诱导的。

3、[Fe(H₂O)₅OH]²⁺配合物精细的配位结构保证了CH₄的选择性C-H键活化和C-C耦合。生成的Fe²⁺可以用来降低电解制氢的电势，然后再转化为Fe³⁺，形成一个节能可持续的循环系统。

图文展示

图1.太阳能驱动的光化学偶联和电化学制氢示意图

图2.金属离子诱导的光化学性能

图3.催化性能

图4.理化表征

图5.机理研究

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