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选择性加氢,又一篇JACS!
来源: 时间:2023-06-02 11:26:13 浏览:872次

第一作者:Weijie Zhang

通讯作者:郑南峰教授、傅钢教授和秦瑞轩副教授

通讯单位:厦门大学

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c00953

研究背景


调节非均相催化剂的金属-配体界面已成为优化其催化性能的一种有效策略,尤其是在非均相金属催化剂上进行有机修饰,这有助于优化催化选择性,主要是由于空间位阻效应、电子效应和系综效应。基于此,厦门大学郑南峰教授、傅钢教授和秦瑞轩副教授课题组等人通过炔烃半加氢催化剂的实例研究得出以下结果:(1)配体修饰提供了极好的选择性;(2)界面立体效应可以改变钯纳米催化剂在加氢反应中的催化选择性;(3)分子间氢键网络在固体表面产生独特的位阻效应,从而增强了整个体系的位阻,最终获得高催化活性。

作者制备了半蒸汽包覆超薄钯(Pd)纳米片,并证明了一种简单的配体修饰所制备的催化剂在催化末端炔加氢过程中表现出优异的选择性和耐久性,且优于大多数先前报道的配体保护Pd催化剂。


文章要点


要点一:在多种类型的双齿配体中,半胱氨修饰的Pd纳米片在末端炔烃加氢反应中表现出优异的活性、选择性以及稳定性。

要点二:通过密度泛函理论(DFT)计算结合系统实验研究证实,质子化的氨基与非质子化氨基之间形成分子间氢键。在这种刚性氢键网络修饰的Pd表面,暴露的金属位点依然可以高活性、高选择性的催化末端炔烃加氢。

要点三:这种基于金属配体界面工程为未来炔烃加氢催化剂的设计提供了重要的见解,并有望为空间效应的概念研究提供新的方向。


图文展示


 

图1.金属表面的选择性

 

图2.不同改性Pd纳米片催化PA加氢的性能

 

图3. Pd纳米片TEM和XRD表征

图4. ESR和原位红外表征

图5. DFT计算

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全部 3小时前 四川
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