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韩布兴院士&孙晓甫Angew.：Zn-Cu电催化硝酸盐转化为氨！

来源：时间：2023-09-14 14:19:50 浏览：983次

第一作者：Limin Wu

通讯作者：韩布兴院士和孙晓甫研究员

通讯单位：中国科学院化学研究所

DOI: 10.1002/ange.202307952

01

研究背景

可再生能源驱动的硝酸盐（NO₃^-）电还原为氨（NH₃）作为Haber-Bosch法制氨的生态环保和有前途的替代品，引起了科学家们极大的兴趣。然而，缓慢的动力学阻碍了它的大规模应用。中国科学院化学研究所韩布兴院士和孙晓甫研究员等人报道了在密度泛函理论（DFT）计算等研究基础上，设计并合成了锌（Zn）掺杂铜纳米片（Zn-Cu），制备的催化剂在硝酸盐制氨中表现出优异的性能，使氨的最大法拉第效率（FE）达到98.4%，产率为5.8 mol g^-1 h^-1，是目前已报道的最好结果之一。

02

文章要点

1、作者提出了一种高效的硝酸盐电还原为氨的催化剂的策略，涉及到调节中间体的吸附强度和中间体的构型。所制备的Zn-Cu催化剂在硝酸盐制氨中表现出优异的性能。详细的实验和理论研究表明，Zn掺杂可以调节中间体的吸附强度，增强*NO₂转化率，改变*NO吸附构型为桥式吸附，降低能垒，使硝酸盐制氨具有良好的催化性能。

2、Zn-Cu催化剂使制备氨的最大法拉第效率（FE）达到98.4%，产率为5.8 mol g^-1 h^-1。同时，该催化剂还具有良好的循环稳定性，在较宽的电位范围和硝酸盐浓度范围内，FE含量也超过90%。

3、本工作不仅提供了一种有效的催化剂，而且对硝酸盐电还原合成氨提供了深入的了解，可以为其他具有复杂的多电子转移过程的电催化反应提供先进催化剂的合理设计。

03

图文展示

图1.铜基催化剂的筛选

图2.催化剂的表征

图3.电催化性能

图4.理论计算

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