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北航杨树斌教授等JACS:高性能全固态锂金属电池!
来源: 时间:2023-10-23 16:12:05 浏览:1391次

第一作者:Qi Zhao和Zhenjiang Cao

通讯作者:杨树斌教授、杜志国副教授

通讯单位:北京航空航天大学

DOI: 10.1021/jacs.3c04279



研究背景



具有高能量密度和高安全性的全固态锂金属电池(ASSLMBs)已经成为一种新型的储能设备,但由于固态电解质(SSEs)普遍表现出缓慢的锂离子传输和低的机械强度等性质,目前ASSLMBs的商业化进程还困难重重。基于此,北京航空航天大学杨树斌教授和杜志国副教授等人报道了一类含有五种过渡金属的高熵金属磷硫化物(HE-LixMPS3, Lix(Fe1/5Co1/5Ni1/5Mn1/5Zn1/5)PS3),用于构建“高强快导”的固态电解质薄膜。得益于多过渡金属元素带来的高熵效应,HE-LixMPS3晶体中显示出高的晶格畸变和大量阳离子空位,极大地提高了Li+在其中的迁移速率。此外,作者将这种HE-LixMPS3与丁腈橡胶通过原位硫化工艺复合,成功构建出兼具高机械强度(6.0 MPa,延伸率310%)和高离子电导率(4×10−4 S cm-1)特性的固态电解质薄膜,用于全固态LiFePO4|Li电池时显示出优异的电化学性能。



文章要点



要点一:作者开发了一种含有五种过渡金属元素的高熵金属磷硫化物,结构表征和理论计算表明多过渡金属原子分散到金属磷硫化物的[P2S6]2−骨架层,可引发大的晶格畸变并引入大量阳离子空位。

要点二:高熵效应引发的晶格畸变和阳离子空位能够有效加速Li+在金属磷硫化物结构的迁移,优化的HE-LixMPS3在室温下的离子电导率高达5×10-4 S cm-1

要点三:采用原位橡胶硫化工艺,成功构建出高机械强度和快离子电导率特性的超薄(~10 μm)固态电解质薄膜(HE-LixMPS3/NBR),其在Li对称电池和LiFePO4|Li全固态电池中均显现出优异的电化学性能。



图文展示



图1. 不同组分的LixMPS3在1023 K下的结构示意图、吉布斯自由能和XRD图谱

图2.含五种过渡金属元素的HE-LixMPS3的晶体结构和元素分布信息

图3.离子电导率和温度的关系、离子扩散的可能路径

图4.复合电解质的性能

图5. HE-LixMPS3/NBR基全电池的电化学性能

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全部 3小时前 四川
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