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深大联合清华JACS：揭示催化活性与催化剂自旋态构型的关系！
来源： 时间：2023-10-23 16:15:03 浏览：731次

第一作者：Hong Li、Mingyan Chuai

通讯作者：杨金龙和周光敏副教授

通讯单位：深圳大学、清华大学深圳国际研究生院

DOI: 10.1021/jacs.3c07213.



研究背景



锂-硫（Li-S）电池具有高能量密度和环境友好等优点，受到研究人员的广泛关注。然而，硫正极固有的绝缘性以及循环过程中多硫化物（PSs）的穿梭效应极大地妨碍了硫正极反应动力学，从而导致低的倍率容量和快速的容量衰减。向硫正极引入催化剂可有效提高硫利用率并改善硫正极反应动力学，但大量的研究工作主要是关注催化剂对PSs的化学吸附强度及其对Li2S分解，忽视了催化剂中与吸附能力和催化活性密切相关的本征电子结构的影响。此外，催化剂的电子结构与催化性能之间的关系也尚不清楚，亟需从原子层面上揭示催化剂的高活性起源。基于此，深圳大学杨金龙和清华大学深圳国际研究生院周光敏副教授等报道了双金属三硫磷化物（FeCoPS3）用作硫正极催化剂，以揭示催化活性与催化剂自旋态构型之间的关系。该项工作为硫氧化还原催化中的电荷行为和轨道相互作用提供了重要的见解，为设计Li-S电池高效催化剂提供了新思路。



文章要点



1、作者采用同步磷化/硫化反应合成了FeCoPS3包埋在空心氮掺杂石墨化碳纳米盒复合材料（FeCoPS3/NC），并系统地研究了双金属Fe/Co对三硫磷化物自旋态构型的调控。

2、研究发现，FeCoPS3表现出明显的轨道自旋分裂，具有高自旋构型，从而在3d轨道上产生更多的不成对电子。这种独特的电子结构可增强电荷转移并影响d带中心，进而改变多硫化锂的吸附能和潜在的反应途径。

3、FeCoPS3对PSs展现了高吸附-强催化作用，因此FeCoPS3/NC@S复合材料显示出优异的倍率性能、长循环稳定性（1000次循环后仅0.037%的容量衰减）和宽温度范围工作（-10-50 ℃）。



图文展示



图1. FeCoPS3/NC@S复合材料的合成策略与表征

图2. FeCoPS3的性能

图3. FeCoPS3/NC@S复合电极的表征

图4.理论计算

图5. FeCoPS3/NC@S复合电极在常温下的电化学性能

图6. FeCoPS3/NC@S在不同温度下的电化学性能

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全部 3小时前 四川
文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字，很多小语种，有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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