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JACS新发表丨王璐&姚颖方等人太阳能甲醇合成的润湿性工程!
来源: 时间:2023-12-11 10:04:56 浏览:1482次

第一作者:Zhe LuYangfan XuZeshu Zhang

通讯作者:姚颖方、Geoffrey A. Ozin和王璐

通讯单位:南京大学、加拿大多伦多大学和香港中文大学(深圳)

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c07349.



研究背景



将含有绿色H2的二氧化碳(CO2)转化为有价值的甲醇被认为是缓解大气中CO2浓度和减少对化石燃料依赖的一种有效方法,但传统的甲醇合成需要较高的反应温度(约240 ℃)和压力(约5 MPa)。通过光热催化吸收太阳能有可能克服这一障碍,但是探索性能稳定的高效光热催化剂仍然具有挑战性。设想一种疏水催化剂表面将选择性地排斥强极性的水和甲醇,而不是弱极性的CO产物,从而比CO更有利于甲醇反应。尽管在解吸产生的分子方面具有优势,但其他机制上的优势有待发现。因此,疏水表面能够发挥其他作用来促进催化过程,将具有重要的科学意义和技术意义。基于此,香港中文大学(深圳)王璐和南京大学姚颖方等人报道了一种In2O3甲醇合成光催化剂,通过这种策略,修饰后的催化剂可以在很大范围内调节甲醇的产率和选择性,分别为1436 μmol gcat-1 h-1和61%。



文章要点



1、原位质谱分析的结果表明,在In2O3表面修饰烷基硅烷涂层,生成的极性分子不仅在动力学上促进了甲醇的合成,而且还提供了表面活性H,从而促进了后续的加氢反应。

2、实验结果表明这种润湿性设计策略也可以应用于其他加氢催化剂,包括Fe2O3、CeO2、ZrO2和Co3O4。与CO相比,每一种都能使动力学速率和热力学转化向甲醇或CH4转变。



图文展示



图1.疏水性In2O3催化剂的结构和元素表征

 图2.疏水性In2O3催化剂的催化性能

 3.原位光谱

图4.机制研究

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全部 3小时前 四川
文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字,很多小语种,有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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