背景简介

《美国化学会志》(Journal of the American Chemical SocietyJACS)由美国化学会于1879年创办,迄今已有140余年的历史,是化学领域全球最具影响力的顶尖学术期刊,当之无愧的“龙头”。为更好地引领全球化学科学的发展,JACS于2021年首次设立了执行主编委员会,聘任日本理化学研究所侯召民教授、德国海德堡马克斯·普朗克医学研究所的Johnsson教授等6位全球化学领域杰出科学家担任执行主编。其中,来自中国吉林大学的于吉红院士赫然在榜,成为该期刊的执行编辑之一(图1)。

图1 JACS执行编辑名单 

作为化学领域无人不知无人不晓的顶级期刊,JACS对收录文章的要求极严,因此,要成为该期刊的执行编辑,自然也需要极其过硬的学术能力及影响力。那到底有多优秀,才使得于吉红院士(图2)成为了JACS的六位执行编辑之一呢?

图2 于吉红院士 

于吉红:中国科学院院士、发展中国家科学院院士、欧洲科学院外籍院士、中国化学会副理事长、教育部科技委员会国际合作学部常务副主任、国务院学位委员会第八届学科评议组成员、国高等教育学会理科教育专业委员会理事会副理事长、吉林大学未来科学国际合作联合实验室主任、吉林大学化学学院无机合成与制备化学国家重点实验室教授。

于吉红院士1985年~1995年在吉林大学化学系分获学士、硕士和博士学位,师从徐如人院士,1995年博士毕业后留校。1996年~1998年先后在香港科技大学化学系和日本东北大学物理系做博士后研究。1999年晋升为教授,2001年获得国家杰出青年基金,2004年受邀为瑞典斯德哥尔摩大学客座教授,2015年当选中国科学院院士,2016年当选为发展中国家科学院院士,2019年当选欧洲科学院外籍院士。担任英国皇家化学会旗舰期刊Chemical Science副主编,《高等学校化学学报》和Chemical Research in Chinese Universities两刊主编,Accounts of Chemical Research、Advanced Materials、JACS-Au、Chem、Matter、Materials Horizons、Materials Chemistry Frontiers、National Science Review、ACS Nano、ACS Central Science、ACS Materials Letters和Inorganic Chemistry等国际期刊编委/顾问编委,是中国化学会创始会士、英国皇家化学会会士和中国化学会分子筛专业委员会主任。

于吉红院士一直致力于无机合成与制备化学研究,在分子筛纳米孔功能材料的结构设计与定向合成方面取得了创新性研究成果。迄今,在Science,Nat. Commun.,Sci. Adv.,JACS,Angew Chem. Int. Ed.,Chem等顶级学术期刊发表SCI检索论文370余篇。曾获得国际纯粹与应用化学联合会(IUPAC)化学化工杰出女性奖、国家自然科学二等奖等荣誉,成果斐然。

下面,笔者将挑选于吉红院士团队近些年来引用量最高的代表性科研成果,进行简单的解读,希望能给相关领域科研工作者带来一丝启发。

代表性成果解读

1. Chemical Science:用于高效油水分离的沸石涂层网膜(引用量:312

由于工业含油废水的增多以及溢油事故的频繁发生,油水分离已成为现代化工过程和环境保护中不可忽视的紧迫问题。许多材料由于具有特殊的润湿性可用于油水分离。例如,一些既疏水又亲油的除油材料,如木棉、活性炭、疏水气凝胶和交联聚合物等,已被用于从水中吸油。但是,这种材料在后处理过程中受到可回收性和二次污染的限制,在吸油的同时也浪费了材料本身。因此,膜分离技术在油水分离领域逐渐火热起来。

有鉴于此,吉林大学于吉红院士团队利用沸石膜的润湿性和稳定性,在不锈钢网上生长纯硅分子筛(MFI型),制备了一种新型的油水分离膜。分子筛包覆的网状膜(ZCMFs)具有优异的超亲水和水下超疏油性能(图3)。该分离方法完全基于重力,它允许水快速通过膜,而油相保留在膜上,从而有望作为油水分离的高效过滤器。这种具有低油性的薄膜易于回收利用,残留的微量油可以通过煅烧去除,同时不改变薄膜的润湿性。更重要的是,这种薄膜在酸、浓盐等各种恶劣条件下都具有很高的稳定性。研究结果表明,ZCMFs材料的设计对于油水分离领域的实际应用具有极高的参考意义。

图3 ZCMFs的油水分离研究

2. Chemical Science:溶剂致变色聚集诱导发光体作为高效化学传感器(引用量:193 

近年来,与聚集猝灭(ACQ)效应正好相反的聚集诱导发光(AIE)材料因其独特的光学性质和广泛的应用而成为一个热门的研究课题。自唐本忠院士团队首次观察到AIE活性染料以来,科学家们相继开发出了大量具有AIE特性的分子。在这些AIE活性分子中,四苯乙烯(TPE)及其衍生物由于具有AIE性能突出、合成简便和结构独特等优势而备受关注。

在此背景下,吉林大学于吉红院士团队分别合成了两种含有二氰乙烯基的四苯乙烯(TPE)衍生物TPEM(2-((4′-(1,2,2-triphenylvinyl)biphenyl-4-yl)methylene)malononitrile)和TPEBM(2,2′-(4′,4′′-(1,2-diphenylethene-1,2-diyl)bis(biphenyl-4′,4-diyl))bis(methan-1-yl-1-ylidene)dimalononitrile)(图4),它们具有显著的溶剂致变色和AIE特性,在聚集状态下分别发出绿黄色和橙色光。研究表明,这两种化合物可作为定性和定量检测有机溶剂中水含量的荧光指示剂,在四氢呋喃(THF)中的检出限分别低至63 ppm和109 ppm。此外,作者认为这两种化合物都可以用作荧光传感器,在十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)的辅助下,作者借此对水介质中的CN1-进行了高灵敏度和选择性的检测。低至0.2 μM的检测限以及仅100秒的短传感过程验证了作者的分析,该结果证明了其在检测饮用水中氰化物方面的应用潜力。此外,利用这种分子设计策略有望开辟基于TPE的先进功能材料的实际应用。

图4 TPEM和TPEBM的分子结构

3. Chemical Reviews:沸石结构的描述、测定、预测及评价(引用量:305 

沸石是一种重要的无机晶体材料,常作为催化剂、吸附剂和离子交换剂,广泛应用于石油炼制、石油化工和精细化工等领域,其分子筛骨架具有均匀分布的微孔,且孔径一般小于2 nm。与其它微孔材料相比,沸石骨架完全由TO4四面体(T表示Si、Al或P等四面体配位)构成。每个TO4四面体通过共享它们的顶点O原子与四个相同四面体相连,形成三维的四连沸石骨架。虽然所有的沸石都是由TO4四面体构成的,但它们之间的不同连接方式导致了沸石结构的多样性(图5)。由此也带来了沸石在各个领域的广泛应用,因此,人们对具有“理想”骨架结构的新型沸石的探索从未停止过。随着合成方法学的发展,许多具有独特结构特征(超大孔隙、低骨架密度、复杂的骨架拓扑和手性骨架等)的新型沸石逐渐被发现。除此之外,结构测定技术的进步同样导致了近年来沸石骨架类型的快速增长。同时,计算机建模在沸石结构的确定和预测方面变得越来越重要。数百万种假想的沸石结构已经通过计算机模拟被预测出来。

有鉴于此,吉林大学的于吉红院士综述了截止发文前TO4型沸石结构的最新进展,对于沸石结构的测定方法及结构预测进行了系统的归纳总结。最后,作者对沸石结构未来的发展可能性做出了高屋建瓴的展望。

图5 沸石结构的分类

4. Journal of the American Chemical Society:纳米硅分子筛中的钯团簇用于高效催化产氢(引用量:306

由于高的能量密度、可再生性和环境友好,氢被认为是未来最有前景的能源载体。然而,如何安全高效的储存和释放氢一直都困扰着科研工作者们。甲酸(FA)作为一种高氢含量(4.4 wt%)的生物质产品,具有出色的稳定性,且无毒无害,已被证明是一种优异的储氢材料。通过选取合适的催化剂,可以在脱氢途径(HCOOH→H2+CO2)中释放储存在FA中的氢,但该过程容易产生导致燃料电池催化剂中毒的CO气体。研究表明,沸石由于孔道丰富、酸碱可调以及高的热稳定性和化学稳定性,已成为金属纳米颗粒的理想载体。沸石基体可以抑制金属纳米颗粒的聚集,从而提高催化剂的催化活性和循环稳定性。

有鉴于此,吉林大学于吉红院士团队首次以[Pd(NH2CH2CH2NH2)2]Cl2为前驱体,以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为模板,在水热条件下合成了包裹在纳米硅分子筛(S-1)沸石中的超小钯(Pd)团簇(图6)。所合成的催化剂表现出优越的活性和突出的产氢效率,且不产生CO,有利于FA的完全分解。值得注意的是,在合成凝胶中引入KOH后(Pd/S-1-in-K),Pd金属团簇尺寸进一步缩小,Pd/S-1-in-K催化剂表现出更强的催化活性,在25 ℃时转化频率(TOF)高达856 h-1,50 ℃时高达3027 h-1。该研究为FA作为储氢材料的实际应用提供了一种思路。

图6 纳米硅分子筛中Pd团簇的合成

总结

作为JACS全球六位执行编辑之一,于吉红院士及其团队在化学领域的影响力有目共睹。尤其是在无机材料的合成和制备、分子筛纳米孔功能材料的结构设计领域,于吉红院士团队取得了许多开创性的成果,笔者希望通过对其优异工作成果的解读,能够为该领域的科研工作者提供一定的帮助。 

参考文献

[1] Qiang W, Di J, Lei J, et al. Zeolite-coated mesh film for efficient oil–water separation. Chemical Science, 2013, 4(2):591-595.

[2] Zhang Y P, Li D D, Yi L, et al. Solvatochromic AIE luminogens as supersensitive water detectors in organic solvents and highly efficient cyanide chemosensors in water. Chemical Science, 2014, 5(7):2710-2716.

[3] Li Y, Yu J. New stories of zeolite structures: their descriptions, determinations, predictions, and evaluations. Chemical Reviews, 2014, 114(14):7268-7316.

[4] Ning W, Sun Q, Bai R, et al. In Situ Confinement of Ultrasmall Pd Clusters within Nanosized Silicalite-1 Zeolite for Highly Efficient Catalysis of Hydrogen Generation. Journal of the American Chemical Society, 2016, 138(24):7484.

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