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    喜讯:理论计算助力“碳中和”相关研究取得突破性进展《Nature Nanotechnology》
    来源:测试GO 时间:2021-09-24 22:11:03 浏览:1882次

    二氧化碳电催化还原(CO2RR)制甲酸,可以助力碳中和,并生成高值化学品,受到科研人员的广泛关注。Cu因其具有高活性、低成本被认为是最具研究前景的CO2RR催化剂,但其对甲酸选择性较低。近日,大连化学物理研究所肖建平研究员、电子科技大学夏川教授和中国科学技术大学曾杰教授开发了一种单原子合金催化剂Pb1Cu电催化CO2转化,其甲酸法拉第效率(FE)高达96%,电流密度(j)超过1A cm-2。该工作为理性设计新型高效的CO2RR催化剂提供了新策略。

    要点:采用环氧凝胶法制备Cu-Pb前驱体,在CO2饱和的KHCO3电解质中,-500mA cm-2恒电流密度下还原制得Pb1Cu催化剂。球差电镜(HAADF-STEM)结合X射线能谱(EDS)显示Pb1Cu催化剂中Pb以单原子形式分散在Cu中,未发现Pb团簇或Pb纳米颗粒形成。X射线精细结构衍射谱(EXAFS)显示Pb1Cu催化剂中有Pb-O键和Pb-Cu键,未发现Pb-Pb键,证明Pb单原子的存在。

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    要点:在标准三电极流动相电解池中评价了Pb1Cu催化CO2RR活性,甲酸是唯一的液体产物。在0.5M KHCO3电解液和-0.8V电压下,可达到最高96%的甲酸FE和800 mA cm-2的甲酸电流密度(j formate)。在-0.7V~-1.0V电压之间,甲酸FEs均稳定在90%以上。在-1.0V电压时,其j formate 超过1000 mA cm-2。在500 mA cm-2的转化率下,可稳定运行20h以上,平均甲酸FE在90%左右。

    要点:为了避免电解质和液体产物混合,使用质子传导固态电解质设备直接制备纯甲酸,阴极利用Pb1Cu催化CO2RR得到HCOO-,与阳极产生的H+结合得到甲酸。在全电池电压范围,甲酸FE可维持在90%以上。在-375mA,-3.86V下,甲酸FE可以达到94%,相当于0.16M 纯甲酸。在-3.45V下,可平稳运行180h(甲酸FE> 85%, 电流密度约100 mA cm-2),具有很好的商业应用前景。

    要点:Cu、Pb及Pb@Cu三种催化剂的甲酸选择性低,且产物种类较多,体现了Pb1Cu催化剂中单原子Pb对甲酸生成具有关键性作用。红外光谱(ATR-FTIR)和原位拉曼分析发现Cu催化剂上存在CO*,其来自COOH*。CO*被认为是C-C偶联反应的重要中间物种,也可进一步加氢生成其他C1产物。Pb1Cu催化剂中未发现CO*,表明其催化CO2质子化会优先形成HCOO,而非COOH。

    要点:密度泛函理论(DFT)计算发现CO2RR到甲酸的活性呈现双火山曲线,该反应存在两种机理。Cu(211)表面走COOH机理,而单原子合金M1Cu(211)表面(M=Pb、In、Bi)均走HCOO机理,Pb1Cu(211)活性最高,理论计算活性与实验活性结果吻合度较高。计算不同电压下CO2RR电化学能垒,经微观动力学模拟得到理论反应速率,与实验测得的j formate呈现很好的线性关系。

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    文章来源:https://www.nature.com/articles/s41565-021-00974-5

    通讯作者简介:

    肖建平,中组部国家青年人才,德国基金会Mercator Fellow。2009年至2013年在德国不来梅大学攻读博士学位。2013年至2017年先后在中国科学院大连化学物理研究所包信和院士团队、美国斯坦福大学Jens Norskøv教授团队从事博士后研究。2018年在西湖大学任研究员,2019年至今于中国科学院大连化学物理研究所受聘为研究员,担任理论催化创新特区研究组组长,主要研究领域为围绕化学反应相图、数据驱动机器学习、微观动力学模拟来对固体催化剂的设计提供指导意见。以通讯作者身份在Nat. Nanotechnol, Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Chem, Adv. Mater.等国际知名刊物上发表SCI论文80多篇。

    夏川,电子科技大学材料与能源学院教授,国家青年人才。阿卜杜拉国王科技大学(KAUST)获得博士学位,曾为哈佛大学罗兰研究所(Rowland Institute)Research Scholar、莱斯大学博后。研究方向为基于新能源的电催化、电合成、电化学生物合成,致力于实现碳平衡的能量与物质循环。在“液体燃料与基础化学品现场合成”这一特色方向开展了深入、系统的研究,在反应器与催化剂设计领域均取得丰硕成果。近五年来,以第一作者/通讯作者身份在Science、Nat. Energy、Nat. Catal.、Nat. Chem.等国内外高水平期刊共发表论文几十余篇,其中ESI高被引论文9篇,热点论文2篇。

    曾杰,中国科学技术大学教授、博士生导师,国家杰出青年科学基金入选者,国家“万人计划”科技创新领军人才,国家重大科学研究计划青年专项首席科学家,获安徽省自然科学一等奖、第十届“侯德榜化工科学技术青年奖”、中科院优秀导师奖、安徽省青年五四奖章、中国新锐科技人物等奖项。研究领域为碳一催化。在 Nature Nanotechnol.,Nature Energy,Nature Commun., JACS,Angew. Chem. Int. Ed.,Nano Lett.,Adv. Mater., Chem. Rev.,Nano Today等高影响力学术期刊发表了127 篇论文,总被引用9700余次。25篇论文单篇被引过百次,H 因子为 53。出版书籍三部,申请中国专利 34 项、美国专利4项。

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    12条评论
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    全部 3小时前 四川
    文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字,很多小语种,有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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