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三校联合!Nature子刊:FeN/Fe3N实现高效电化学CO2还原
来源: 时间:2023-04-21 14:37:08 浏览:1241次

第一作者:殷杰、Jing Jin、Zhouyang Yin和Liu Zhu

通讯作者:殷杰研究员、Xin Du、席聘贤教授和孙守恒教授

通讯单位:兰州大学、郑州大学和布朗大学

DOI: 10.1038/s41467-023-37360-9


研究背景

纳米金属氮化物作为新一代CO2电还原催化剂引起了科学家们极大的兴趣,然而其在还原条件下的结构活性和稳定性仍然具有局限性。基于此,美国布朗大学孙守恒教授、兰州大学席聘贤教授和殷杰研究员、郑州大学Xin Du等人报道了一种制备FeN/Fe3N纳米颗粒的方法,可将FeN/Fe3N界面暴露在纳米颗粒(NP)表面,以进行高效的电化学CO2还原反应(CO2RR)。该研究证明了一种可靠的界面控制策略,可以提高Fe-N结构对CO2RR的催化效率。


文章要点

1、在FeN/Fe3N界面上分布着Fe-N4和Fe-N2配位,这两种配位表现出促进CO2还原为CO的催化协同作用。在-0.4 V时,CO法拉第效率(FE)达到98%,在100 h的电解时间内,Fe在-0.4至-0.9 V保持稳定。

2、密度泛函理论(DFT)计算表明,FeN/Fe3N结构具有一个更接近EF能级的d带中心,其中有丰富的电子可以与反应中间体(CO2ad, COOH*,CO*)结合。这种强相互作用降低了CO2ad向COOH*转化的ΔG,为降低还原过电位和提高催化效率提供了必要的作用力。


图文展示

图1.Fe-N NP的表征

 

图2.Fe-N NP配位及电子结构表征

 

图3.FeN/Fe3N催化剂的CO2RR性能

图4.Fe-N催化剂和CO2RR的原位光谱研究

图5. DFT计算

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全部 3小时前 四川
文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字,很多小语种,有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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