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三校联合！Nature子刊：FeN/Fe3N实现高效电化学CO2还原

来源：时间：2023-04-21 14:37:08 浏览：1225次

第一作者：殷杰、Jing Jin、Zhouyang Yin和Liu Zhu

通讯作者：殷杰研究员、Xin Du、席聘贤教授和孙守恒教授

通讯单位：兰州大学、郑州大学和布朗大学

DOI: 10.1038/s41467-023-37360-9

研究背景

纳米金属氮化物作为新一代CO₂电还原催化剂引起了科学家们极大的兴趣，然而其在还原条件下的结构活性和稳定性仍然具有局限性。基于此，美国布朗大学孙守恒教授、兰州大学席聘贤教授和殷杰研究员、郑州大学Xin Du等人报道了一种制备FeN/Fe₃N纳米颗粒的方法，可将FeN/Fe₃N界面暴露在纳米颗粒（NP）表面，以进行高效的电化学CO₂还原反应（CO₂RR）。该研究证明了一种可靠的界面控制策略，可以提高Fe-N结构对CO₂RR的催化效率。

文章要点

1、在FeN/Fe₃N界面上分布着Fe-N₄和Fe-N₂配位，这两种配位表现出促进CO₂还原为CO的催化协同作用。在-0.4 V时，CO法拉第效率（FE）达到98%，在100 h的电解时间内，Fe在-0.4至-0.9 V保持稳定。

2、密度泛函理论（DFT）计算表明，FeN/Fe₃N结构具有一个更接近EF能级的d带中心，其中有丰富的电子可以与反应中间体（CO_2ad, COOH*，CO*）结合。这种强相互作用降低了CO_2ad向COOH*转化的ΔG，为降低还原过电位和提高催化效率提供了必要的作用力。

图文展示

图1.Fe-N NP的表征

图2.Fe-N NP配位及电子结构表征

图3.FeN/Fe₃N催化剂的CO₂RR性能

图4.Fe-N催化剂和CO₂RR的原位光谱研究

图5. DFT计算

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