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天大巩金龙团队,又双叒叕发Nature子刊!
来源: 时间:2023-05-16 10:38:39 浏览:1103次

第一作者:Sai Chen

通讯作者:巩金龙教授

通讯单位:天津大学

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-38284-0




研究背景

丙烷脱氢(Propane dehydrogenation, PDH)是一种直接生产丙烯的工业技术,近年来受到广泛关注。然而,现有的非氧化脱氢技术仍然存在热力学平衡的限制和严重的结焦问题。基于此,天津大学巩金龙教授团队报道了在纳米核-壳氧化还原催化剂上,利用化学循环工程技术开发了强化丙烷脱氢制丙烯的工艺。在文中,作者设计了一种将脱氢催化剂和氧载体结合在一个颗粒上的纳米级核-壳氧化还原催化剂。




文章要点

1、核-壳氧化还原催化剂优选由2-3个原子层状钒(V)包覆的氧化铈(CeO2)纳米畴组成,以实现晶格氧体扩散和表面反应的协同调节。在脱氢步骤(还原剂)中,Ce-V氧化还原催化剂为丙烷脱氢生成丙烯、H2O和H2提供点阵氧,提供可在再氧化步骤(氧化剂)中被空气再氧化的还原价态,从而闭合回路。

2、测试发现,该催化剂表现出最高的93.5%的丙烯选择性,在300次长期脱氢-氧化循环下维持了43.6%的丙烯产率,优于工业上相关的K-CrOx/Al2O3催化剂的类似物,并且在化学循环方案的扩大中显示出45%的节能。

3、结合原位光谱、动力学和密度泛函理论(DFT)计算,作者提出了一个内在动态的晶格氧“供体-受体”过程,该过程解释了核-壳氧化还原催化剂中体扩散和表面反应的协同调节。CeO2氧载体产生的O2−通过界面上一致的跳跃途径扩散,并转移到V脱氢位点,稳定了表面V,氧覆盖适度,没有明显的过氧化或开裂。




图文展示

 

图1.包覆CeO2纳米畴的V层的表征

图2.化学环氧化脱氢性能

图3.氧气扩散和表面反应的实验证明

图4.氧扩散和表面反应的DFT计算

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全部 3小时前 四川
文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字,很多小语种,有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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