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MOL光催化，林文斌最新JACS！

来源：时间：2023-05-30 10:04:05 浏览：1038次

第一作者：郑海峰&范英杰

通讯作者：林文斌教授

通讯单位：芝加哥大学

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c02703

研究背景

烯烃加氢官能化反应的催化效率受到自由基二聚或自由基被捕获导致光催化剂失活的限制，通常需要更高的催化剂负载量（高于10 mol%）才能在中等产量规模下产生加氢官能化产物。因此，迫切需要开发出具有协同路易斯酸和光催化剂的双功能催化系统，以实现烯烃的高效加氢功能。鉴于此，芝加哥大学林文斌教授团队报道了通过对金属-有机层（MOL）中的金属簇节点进行顺序修饰合成的双功能光催化剂（Zr-OTf-EY MOL），其含有强路易斯酸性三氟化甲磺酸酯修饰的Zr₆-SBUs和曙红Y（EY）光敏剂，用于光催化HAT反应。所得Zr-OTf-EY有效地催化了缺电子烯烃和偶氮二羧酸盐与C-H化合物的HAT交叉偶联反应。

文章要点

1、Zr-OTf-EY在节点上具有曙红Y和强路易斯酸，催化各种C-H化合物与缺电子烯烃或偶氮二甲酸酯之间的交叉偶联反应，得到C-C和C-N偶联产物，周转数高达1980。

2、在Zr-OTf-EY催化的反应中，路易斯酸位点结合烯烃或偶氮二羧酸盐以增加它们的局部浓度和电子缺陷，同时增强自由基加成，而EY通过MOL上的位点隔离来稳定性能，以提供长寿命催化剂用于氢原子转移。

3、Zr-OTf-EY节点上对光稳定的EY位点和路易斯酸之间的接近度，使得交叉偶联反应中的催化效率比均相催化剂提高了约400倍。

图文展示

图1.光催化剂的化学结构与催化示意图

图2. Zr-OTf-EY的合成与表征

图3.催化性能

图4.催化机理

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