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厦大王野等人JACS:“圣杯反应”甲烷氧化新进展!
来源: 时间:2023-06-21 10:11:41 浏览:1728次

第一作者:Wangyang Wang、Wei Zhou和Yuchen Tang

通讯作者:王野教授、Wei Zhou和Christophe Copéret

通讯单位:厦门大学和苏黎世联邦理工学院

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c04260




研究背景

利用氧气(O2)将甲烷(CH4)选择性氧化为甲醇(CH3OH)是升级丰富甲烷资源的一种有吸引力的途径,也是化学中最具挑战性的反应之一,因为产物(CH3OH)的反应活性远远高于反应物(CH4)。基于此,厦门大学王野教授和Wei Zhou、苏黎世联邦理工学院Christophe Copéret等人报道了分散在丝光分子筛(H-MOR)上的金纳米颗粒(Au/H-MOR),其在一氧化碳(CO)存在的水介质中有效地催化了O2将CH4选择性氧化为CH3OH。




文章要点

1、在反应温度为150 ℃条件下,甲醇产率可达1300 μmol gcat-1 h-1或280 mmol gAu-1 h-1,选择性为75%,优于相同条件下已报道的大多数催化剂。

2、核磁共振(NMR)光谱和密度泛函理论(DFT)计算表明,羟基自由基(•OH)和过氧化氢物种(H2O2)都参与了CH4的活化和转化,而CH3OH对Au的亲和力较低是CH3OH选择性较高的主要原因。




图文展示

图1.CH4选择性氧化的催化性能

 

图2.活性氧物种的表征

图3.CH3OH的选择性与其亲和力的关系

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全部 3小时前 四川
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