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    厦大王野等人JACS：“圣杯反应”甲烷氧化新进展！
    来源： 时间：2023-06-21 10:11:41 浏览：1909次

    第一作者：Wangyang Wang、Wei Zhou和Yuchen Tang

    通讯作者：王野教授、Wei Zhou和Christophe Copéret

    通讯单位：厦门大学和苏黎世联邦理工学院

    DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c04260




    研究背景

    利用氧气（O2）将甲烷（CH4）选择性氧化为甲醇（CH3OH）是升级丰富甲烷资源的一种有吸引力的途径，也是化学中最具挑战性的反应之一，因为产物（CH3OH）的反应活性远远高于反应物（CH4）。基于此，厦门大学王野教授和Wei Zhou、苏黎世联邦理工学院Christophe Copéret等人报道了分散在丝光分子筛（H-MOR）上的金纳米颗粒（Au/H-MOR），其在一氧化碳（CO）存在的水介质中有效地催化了O2将CH4选择性氧化为CH3OH。




    文章要点

    1、在反应温度为150 ℃条件下，甲醇产率可达1300 μmol gcat-1 h-1或280 mmol gAu-1 h-1，选择性为75%，优于相同条件下已报道的大多数催化剂。

    2、核磁共振（NMR）光谱和密度泛函理论（DFT）计算表明，羟基自由基（•OH）和过氧化氢物种（H2O2）都参与了CH4的活化和转化，而CH3OH对Au的亲和力较低是CH3OH选择性较高的主要原因。




    图文展示

    图1.CH4选择性氧化的催化性能

     

    图2.活性氧物种的表征

    图3.CH3OH的选择性与其亲和力的关系

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    全部 3小时前 四川
    文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字，很多小语种，有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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