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    中科大吴宇恩&周煌团队,最新JACS!
    来源: 时间:2023-06-30 17:22:53 浏览:1370次

    第一作者:Lingxiao Wang和Xiaoping Gao

    通讯作者:吴宇恩教授和周煌博士

    通讯单位:中国科学技术大学

    DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c04172




    研究背景

    在原子尺度上以有序的方式排列原子,以构建稳定的多原子结构是一项非常具有挑战性的课题。基于此,中国科学技术大学吴宇恩教授和周煌博士(共同通讯作者)等人报道了通过制造区域缺陷在二维(2D)表面上开发了三维(3D)约束区域。这些区域由垂直堆叠的石墨烯(graphene)层组成,其中Ni和Fe原子同心锚定,形成高收率的轴向双原子位点(Dual atomic sites, DASs)。同时,Ni-Fe DASs可用于电还原二氧化碳(CO2)生产可调节合成气(CO和H2)。




    文章要点

    1、测试发现,在-0.5 V下,Ni-Fe DASs(2: 2)的CO选择性为75.3%,高于具有相同金属负载量的Ni DASs(53.0%)和Fe DASs(48.1%)。同时,Ni-Fe DASs的优势导致H2输出在-0.5 V时较低。

    2、在-1.1 V时,通过调整Ni和Fe原子的负载量,可以获得所需的CO和H2的比值(3: 1时为0.97,2: 2时为0.51,1: 3时为0.32),其中Ni DASs和Fe DASs都不能满足。比值为0.97的合成气可通过氧合成反应生成饱和醛,比值为0.51的合成气是合成甲醇、乙酸和烯烃的理想原料气,比值为0.32的合成气通过热催化可以获得替代性天然气。

    3、密度泛函理论(DFT)计算表明,Ni位点垂直调节下面层中相邻Fe位点的电荷分布,导致d带中心较低,反向削弱了*CO中间体的吸附,并抑制了Fe位点H2的产生。该研究提出了一种通过构建约束选择性表面来集中产生DASs的新方法。




    图文展示

     

    图1. Ni-Fe DASs(2: 2)的微观表征

     

    图2. Ni-Fe DASs(2: 2)的结构表征

     

    图3. Ni-Fe DASs的CO2还原性能

     

    图4.对Ni-Fe DASs(2: 2)CO2RR性能的基本研究

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    12条评论
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    全部 3小时前 四川
    文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字,很多小语种,有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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