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清华陆奇&北大徐冰君Nat. Catal.：轻烷烃在室温和常压下的活化！

来源：时间：2023-08-07 11:04:17 浏览：1054次

第一作者：Haochen Zhang

通讯作者：徐冰君教授和陆奇副教授

通讯单位：北京大学和清华大学

DOI: 10.1038/s41929-023-00990-9.

01

研究背景

轻烷烃在温和条件下的活化仍然是一个重大挑战。基于此，清华大学陆奇副教授和北京大学徐冰君教授等人报道了一种以铜（Cu）粉为催化剂，O₂为氧化剂，在常温常压下选择性地将轻烷烃转化为相应的烯烃和氧合物的反应体系。该体系为轻烷烃以及其他相对惰性但重要的有机化合物（如环己烷和辛烷）在温和条件下的功能化提供了可能性。

02

文章要点

1、在乙烷活化中，本文以2.27 mmol g_Cu^-1 h^-1的速率实现了乙烯和乙酸的联合生产，总选择性高达97%。同时，丙烷转化为丙烯的选择性高达94%，产率高达1.83 mmol g_Cu^-1 h^-1，而甲烷主要转化为CO₂、甲醇和乙酸。

2、在催化实验、同位素标记实验、光谱分析和密度泛函理论（DFT）计算的结论基础上，作者提出了一种反应机理，即在氧化过程中C-H键被产生的表面氧化物所激活，从而形成作为关键反应中间体的烷基。

03

图文展示

图1.常温下不同O₂摩尔分数的轻烷烃活化

图2.乙烷活化的同位素标记研究

图3.乙烷活化的速率和产物分布

图4.乙烷、丙烷和甲烷活化的原位SERS

图5.乙烷活化机理的理论研究

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