Advanced Materials概述

Advanced Materials是材料科学领域的顶级期刊,主要接收与材料领域相关的顶尖科研成果,在材料领域科享誉盛名。在Google公司对八大领域(商业经济与管理、材料与化学、工程与计算科学、健康与医药科学、人类文学与艺术、生命与地球科学、物理与数学、社会学)所有期刊的排名中,Advanced Materials在工程与计算科学大学科领域所有杂志中排名第一,在材料与化学大学科领域所有杂志中排名第四(第一为The Journal of the American Chemical Society,即JACS;第二和第三均是综述类期刊,所以Advanced Materials实际为第二)。

笔者利用“Web of Science”数据库统计了Advanced Materials期刊近十年来的发文量(图1),可以看到虽然近十年来Advanced Materials的发文量略有增加,但截止到近几年,其年发文量依然最高仅仅维持在1500篇左右,说明作为顶级期刊,其发文的要求与质量确实较高。

图1 Advanced Materials近十年发文量

作为材料领域顶级学术期刊之一,Advanced Materials的文章质量毋庸置疑,因此,该期刊上发表的最新成果以及高被引文章在一定程度上也代表了材料领域的学术热点。在此,笔者统计并解读了Advanced Materials期刊近三年来引用量排名靠前的文章,希望能给相关科研工作者们带来一丝启发。


近三年高被引论文速览

1、锂离子电池发展的30

在过去的30年里,不管是商业化还是理论领域,以锂离子为主题的研究都取得了突破性的进展。但不论如何发展,科研工作者们研究的关键目标多年来一直没有改变:减轻/少电池的重量和尺寸;增加循环寿命;在降低成本的同时保持安全性。

基于此,作者围绕锂离子电池关键组分之一的电极材料,全面介绍了锂离子电池在过去30年的发展和进步,从小规模的实验室研究到商业化制备,再到如今的科学前沿,作者重点讨论了材料科学(尤其是结构和形貌)对于锂离子电池发展的促进作用。最后,作者从商业化应用的角度展望了锂离子电池的未来。

图2 “Web of Science”检索“batteries”得到的研究工作增长趋势 

2、高稳定金属有机框架材料的设计、合成与应用

金属有机框架(MOFs)是一类新兴的多孔材料,在气体储存、分离、催化和化学传感等方面具有潜在的应用前景。尽管具有许多突出优点,但许多MOFs材料的应用依然受到结构不稳定的限制。

本文综述了近年来稳定MOFs体系结构的研究进展,包括稳定MOFs体系结构的基本机理、设计和合成,以及它们的最新应用。在此基础上,作者介绍了一些具有代表性的高稳定MOFs材料,描述了它们的结构,并简要讨论了它们的性能以及在氧化还原催化、光催化、电催化、气体储存和传感等领域的广泛应用。总的来说,该综述将通过对已知结构MOFs的深入了解来指导稳定性MOFs的设计,有望进一步促进先进功能材料的发展。

图3 典型MOFs材料的合成过程 

3、含氯聚合物使太阳能电池效率提升14%

含氟聚合物已被广泛应用于高效聚合物太阳能电池(PSCs)中,但由于其合成复杂、制备产率低,因此相对成本较高。本文论证了用氯替代高性能光伏聚合物供体中氟取代基的可行性,作者合成了两种基于双2乙基己基噻吩取代苯二氮噻吩(BDT-T)和1,3双(4(2乙基己基)噻吩2基)5,7双(2烷基)苯并[1,2 c:4,5 c]二噻吩4,8二酮(BDD)的聚合物供体PBDB-T-2F和PBDB-T-2Cl,并对其性能进行了比较。

结果表明,虽然PBDB-T-2Cl和PBDB-T-2F具有非常相似的光电特性和结构特性,但氯化聚合物的分子能级比氟化聚合物低,且PBDB-T-2Cl的合成比PBDB-T-2F的合成更为简单。对比之下,PBDB-T-2Cl基PSCs比PBDB-T-2F基PSCs器件具有更高的开路电压(Voc),功率转换效率更是高出14%以上。该研究为用氯取代氟制备高效聚合物供体提供了一种更加经济合理的设计思路。

图4 两种聚合物的合成路线和化学结构

4、铂(II)络合策略使单结聚合物太阳能电池的效率达到16.35

由于异质结聚合物太阳能电池(BHJ PSCs)具有低成本、轻重量和可大面积制造的潜力,在过去的十年中受到了巨大的关注。采用铂(II)络合的新策略调控多氮杂环聚合物的结晶度和分子堆积,并优化活性共混物的形态,可以提高非富勒烯聚合物太阳能电池(NF PSCs)的效率。通过在制备过程中添加少量的Pt(Ph)2(DMSO)2(Ph,苯基和DMSO,二甲亚砜),可以使其发生铂(II)络合反应。铂(II)配合物上的大苯环增加了沿聚合物主链的空间位阻,抑制了聚合物的聚集程度,调节了相分离,优化了形貌,从而使器件效率提高到16.35%,这是截止发文前报道的单结PSCs所能达到的最高效率。该工作对于单结PSCs的发展具有重要意义。

图5 聚合物的设计策略和化学结构

5、氮配位的钴原子催化剂用于催化质子交换膜燃料电池中的氧还原

由于存在Fenton反应(芬顿反应),电极中Fe和过氧化物的存在会产生自由基,导致有机离聚物和膜的严重降解。因此,设计制造耐用且廉价的质子交换膜燃料电池(PEMFC)迫切需要无Pt和无Fe的阴极催化剂。

在此基础上,作者通过一步热活化的方法,从Co的金属有机框架(MOFs)中获得了一种高性能的氮配位Co原子催化剂。该催化剂具有高活性和稳定性且在原子水平上验证了CoN4配位。结果表明,该催化剂性能可与Fe基催化剂相媲美且电位比Pt/C催化剂低60 mV。经过燃料电池试验证实,该催化剂的活性和稳定性对于PEMFC的电化学性能具有显著提升。分析认为,氧还原反应(ORR)性能的显著提高是由于在3D多孔MOFs碳颗粒中嵌入了分散良好的CoN4活性位点,从而取代了不活跃的Co团聚体。

图6 催化剂的电化学性能 

6、MOFs衍生的双功能催化剂用于锌空气电池和水分解

金属有机框架(MOFs)及其衍生材料作为贵金属电催化剂的替代品,近年来引起了人们的极大兴趣。本文作者以一对对映异构手性3D MOFs为原料,在一定温度下热裂解,合理设计并合成了一种新型复合纳米材料:氮掺杂碳包覆的钴纳米颗粒(C-MOF-C2-T)。制备的C-MOF-C2-900具有独特的三维分层棒状结构,研究发现,该材料对氧还原和析氧反应(ORR和OER)的电催化活性分别高于工业Pt/C和RuO2。基于C-MOF-C2-900的锌空气电池在放电电位为1.30 V时,比容量为741 mAh g-1(10 mA cm-2);作为双功能催化剂,其首次充放电电位分别为1.81 V和1.28 V(2 mA cm-2),表现出良好的循环稳定性。此外,所合成的可充电锌空气电池可用于电化学水分解系统的动力源,展示出了作为集成绿色能源系统的潜力。

图7 C-MOF-C2-T材料的电化学氧还原和氧析出性能 

7、钌单原子催化剂实现高效电化学固氮

化石燃料的短缺和全球气候的变化使得探索在温和条件下合成NH3的催化反应显得尤为重要。有鉴于此,本文作者选择金属有机框架材料(ZIF-8)为基体,在其反应制备过程中添加钌基化合物,然后通过高温煅烧最终得到了高度分散的N配位钌单原子催化剂(Ru SAs/N-C)。在N2电化学还原过程中,钌单原子催化剂在-0.2 V vs RHE的电压下,N2还原成NH3的法拉第效率达到了29.6%,有效电流密度达到了-0.13 mA cm-2,产氨速率高达120.9 μgNH3 mgcat.-1 h-1,比此前文献报道的最高值高一个数量级。实验结果和理论计算研究进一步表明,钌单原子催化剂的高效催化性能主要来源于单原子催化剂对N2分子的高效解离。该项研究工作不仅开辟了单原子催化剂在电化学合成NH3反应中的新途径,而且进一步推进了电化学方法合成NH3的可行性。

图8 Ru SAs/N-C材料的电催化固氮性能

8、分层光催化系统提高光催化CO2还原

化石能源的大量使用会产生温室气体CO2,从而导致全球气候变暖并威胁全球生态环境。因此,获得有效CO2吸附能力和高电荷分离效率的稳定光催化剂迫在眉睫。在此,作者设计并合成了海胆状赤铁矿(α-Fe2O3)和氮化碳(g-C3N4)组成的分层全固态Z型光催化系统(Z-Scheme),增强了CO2还原为CO的光催化活性,在没有助催化剂和牺牲试剂的情况下,CO的分解速率为27.2 μmol g-1 h-1,是纯g-C3N4(10.3 μmol g-1 h-1)的2.2倍以上。这主要是因为独特的三维结构有效地促进了CO2的吸附。此外,作者还通过密度泛函理论计算模拟了CO2和CO在三种不同原子尺度表面上的吸附行为,进一步解释了分层Z-Scheme具有优异性能的潜在机理。该研究对探索合成催化活性高且稳定性好的Z-Scheme光催化系统具有重要的意义。

图9 光催化CO2还原性能


总结与展望

可以看到,Advanced Materials期刊近三年来高被引文章里面,频频涉及储能器件(锂离子电池、太阳能电池、锌空气电池)、催化以及金属有机框架材料(MOFs),而这些关键词也确实是近年来材料相关领域的焦点。笔者希望通过上文的解读,能给“新生”的科研人员指明方向。

参考文献

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