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    【大牛指路】新科院士迟力峰成名佳作赏析!
    来源:测试GO 时间:2022-04-13 20:39:08 浏览:2386次


    01
    人物简介

    2021年11月中旬,根据《中国科学院院士章程》、《中国科学院院士增选工作实施细则》和《中国科学院外籍院士选举办法》等规定,2021年中国科学院选举产生了65名中国科学院院士和25名中国科学院外籍院士。

    在此次中科院新当选院士名单中,苏州大学功能纳米与软物质研究院教授、博士生导师迟力峰教授位列其中(图1)。

     

    图1 2021年新增中科院院士部分名单(化学部)

    迟力峰,苏州大学功能纳米与软物质研究院教授、博士生导师,德国明斯特大学兼职教授,中国科学院院士。

    迟力峰院士1982年毕业于吉林大学物理系,1989年于在德国Goettingen大学获博士学位,1990~1993年在德国美因兹大学和BASF公司从事博士后研究。2000年在德国明斯特大学晋升为教授,2004年起任德国明斯特大学物理系教授。2003~2011年任吉林大学超分子材料与结构国家重点实验室双聘教授。2012年加盟苏州大学FUNSOM研究院任特聘教授。2020年获评欧洲科学院外籍院士。2021年11月当选中国科学院化学部院士。

    迟力峰教授长期在物理化学领域从事表界面分子组装及反应的研究现任《中国高等学校化学学报》副主编,担任ACS Nano、Chem. Commun.、Small、Acc. Mater. Res.等学术期刊的编委或顾问编委。2016年获美国ACS Nano Lectureship奖;2017年获IUPAC化学化工杰出女性奖;2020年先后入选为欧洲科学院(Academia Europaea)外籍院士以及中国化学会首届会士。主持了多项国家基金委重大研究计划重大/重点项目、基金委重大科研仪器研制项目和国家科技部重点研究任务项目等。

    截止目前在包括Science、Nature、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.和Advanced Materials等高水平杂志上发表论文400余篇,谷歌学术检索迟力峰院士可以发现,其H指数为69i10指数高达296,学术论文总引用量超过1.7+(图2)。此外,迟力峰院士还为9本专著撰写章节,主编Wiley纳米丛书专著一部,主编《中国科学》表面分子与超分子专刊一册,获授权发明专利8项。

     

    图2 谷歌学术检索迟力峰院士个人资料

    迟力峰院士在表面界面组装及纳米表征方面具有突出贡献,其研究领域也是紧紧围绕这两点展开(图3),主要包括:

    (1) 表面分子自组装行为的研究。包括:利用扫描隧道显微镜研究分子结构和生长条件等对分子组装结构的影响;

    (2)表面在位化学。表面在位化学是近几年刚刚发展起来的实现可控稳定分子功能结构的新方法,提供了构筑共价相连并精准可控的有机纳米结构的可能性。研究团队将利用超高真空扫描隧道显微镜从原子分子层面开展对反应机理、反应过程、中间态及产物的研究,特别对功能分子电子态及催化活性的系统表征;

    (3)功能分子材料与结构表面。主要研究有机半导体生长、调控在器件方面的应;

    (4)表面微区物理性质表征。采用原子力显微镜在纳米尺度上表征表面结构、形貌以及有机高分子材料表面的微区物理性质,包括电学、磁学、力学等性质。

    3 迟力峰院士团队研究方向

    为了带领大家一览大牛风采,下面,笔者将挑选迟力峰院士研究团队近些年来引用量较高的“成名佳作”,进行简单的汇总解读,希望能给相关领域科研工作者带来一丝启发。


    02
    成名佳作赏析


    Nature可控各向异性润湿的纳米通道晶格

    原文链接:https://www.nature.com/articles/35003149

    工程化的微观表面结构可以通过局部改性来调控其表面性能,比如表面的附着力、摩擦性质和润湿性等。而这些性能又与分子间相互作用和表面拓扑有关。具有不同润湿性的横向结构表面可以使用各种技术来产生,如微接触印刷、微机械加工、光刻和蒸汽沉积等。然而,这些生产技术大多工艺复杂、周期较长,且易产生缺陷产品。

    有鉴于此,迟力峰院士团队[1]提出了一种快速且简单的方法来制备能在纳米尺度上控制润湿性的扩展图案表面,该方法不需要任何光刻过程。作者通过在云母上使用单层L-α-二棕榈酰-磷脂酰胆碱(DPPC)来生成具有通道晶格的结构化表面,显示出高润湿性对比度和高达20000 cm-1的空间密度。

    这种横向结构可以在低单层表面压力和恒温下通过快速取出云母基板来实现。使用扫描力显微镜(SFM)对其进行表面形貌分析,结果显示该横向结构具有约200 nm宽的规则亲水通道,这些通道被单分子高度约800 nm的疏水条纹隔开(图4)。此外,这些结构在宏观距离上的延伸仅受基板尺寸的限制,因此,作者认为这种结构化的表面可以用作具有高选择性吸附的模板。

    为了验证其高的选择吸附特性,作者将溶解在 1-苯基辛烷中的有机配体壳稳定的金簇(Au)滴在结构化云母表面上(图5)。结果表明,即使暴露于这种溶剂中,DPPC薄膜依然保持绝对稳定,只有少数Au簇聚集体位于条纹区域的顶部,表现出几乎完美的选择性吸附。

     

    图4 结构化表面的SFM图像

     

    图5 液态沉积Au簇的SFM图像


    Science金表面的线性烷烃聚合

    原文链接:https://www.science.org/doi/full/10.1126/science.1211836

    烷烃是石油、天然气和沼气的主要成分,是化工生产的常见原料之一。长期以来,人们一直希望直接使用相对惰性的烷烃来进行聚合,以便获得相对便宜的前驱体。在过去的几十年里,利用过渡金属中心在温和的条件下高选择性地激活C-H键,可以在金属中心和烷基之间形成结合键。

    此外,在某些过渡金属表面吸附的烷烃也可以实现C-H键的活化,虽然这种方法的选择性较差。碳氢键活化和直接碳碳偶联反应将使得在超酸性条件下和具有催化剂的高温条件下低分子量碳氢化合物的高分子化成为可能。

    长期以来,块状的黄金(Au)一直被认为是活性最低的,表现出较差的催化活性。镍(111)表面部分取代金原子甚至能抑制甲烷的C-H键解离吸附。然而,负载金纳米颗粒的超薄膜作为多相催化剂却具有较强的催化活性,但目前关于Au催化惰性烷烃聚合的研究尚未见报道。

    有鉴于此,迟力峰院士联合德国明斯特大学Erker和Fuchs教授等人[2]设计了一种具有一维(1D)约束的Au(110)表面,并将其作为烷烃C-H键活化的异构催化剂。作者在具有300 K温度的超真空条件下将C32H66沉积在Au(110)表面上,与较短的直链烷烃相比,C32H66单体与表面的相对强的相互作用抑制了它们在高温下的解吸,扫描隧道显微镜(STM)观察到聚合分子沿金原子的沟槽进行1D聚合,程序升温解吸(TPD)过程显示出了聚合过程中H2的生成信号,尤其是在529 K的温度下(图6)。

    此外,密度泛函理论计算(DFT)结果也进一步证实了该烷烃在金表面的线性脱氢聚合过程。这项工作为相对惰性烷烃的线性聚合提供了强力的指导思路与借鉴意义。

    图6 Au(110)表面的脱氢聚合


    JACS芘型石墨烯纳米带的表面合成

    原文链接:https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/ja511995r

    由于石墨烯纳米带(GNRs)的边缘几何形状和宽度对其能带结构有很大的影响,因此以原子级别的精度制备GNRs对其未来的应用至关重要。虽然自上而下的制备途径无法完全满足这些要求,但近年来在单晶金属表面上自下而上合成扶手椅型石墨烯纳米带(AGNRs)的进展为实现理想结构的GNRs提供了很大希望。例如,在Au(111)表面通过热引发脱卤和高温脱氢两步反应合成了7-AGNRs和13-AGNRs(数字表示GNR宽度上的碳原子数)。然而,即便如此,对于反应过程及机理的探索依然十分匮乏。

    有鉴于此,迟力峰院士联合德国明斯特大学Klaus和Harald教授等人[3]在超高真空下通过1, 4, 5, 8-四溴萘(TBN)的脱卤化反应,在Au(111)表面上合成了5-AGNR,扫描隧道显微镜(STM)展现了带隙在基板温度变化下的结构演变,并首次揭示了中间产物Au-萘杂化物的形成。

    分析认为,TBN分子在Au(111)表面的沉积促进了C-Br键的解离和随后的TBN自由基的偶联。且由于分子的大小明显大于TBN分子,衬底温度(370 K)足够高,根据图像清晰度,解离形成的自由基可以与金原子共价连接,在Au(111)表面形成稳定的Au-萘杂化物(图7)。

    400 K下的高分辨STM图像同样证实了Au-萘中间体的存在。测试所得中间体长度为1.1 nm,与理论结果几乎一致(1.13 nm),此外,1.5 nm和1.9 nm的长度则分别对应三个和四个萘基与Au的共价连接(图8)。

     

    图7 Au(111)表面 5-AGNR 的合成

     

    图8 5-AGNR 合成中Au-萘中间体的存在


    Advanced Materials基于超薄有机半导体薄膜的高性能场效应氨传感器

    原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201301138

    传感器按工作原理可分为电气传感器、光学传感器、磁传感器等。由于电信号的检测一般不需要复杂的检测设备,所以在器件配置上比较简单。在基于不同几何结构的电子传感器中,基于有机场效应晶体管(OFET)的传感器由于具有低成本、高便携性、强灵敏性和选择特性等优势被广泛应用于化学、生物和气体检测领域。

    同时,更高的灵敏度和更快的响应/恢复速度将显著提高传感器的可信度和保真度,从而扩大其应用领域。但由于在OFET中,导电通道位于有机半导体(OSC)和电介质之间的界面处,而OFET中常用厚且连续的OSC薄膜(数十纳米),这导致导电通道之间的相互作用变得困难。

    有鉴于此,迟力峰院士联合德国明斯特大学Klaus教授等人[4]通过浸涂工艺设计并制备了一种具有4-6个分子层(厚度为6.5-11 nm)和一维连续性的OSCs树枝状微带,基于该超薄微带,作者实现了灵敏度显著增强和响应/恢复时间显著缩短的氨传感器。

    考虑到选择合适的活性OSC是高性能传感器的先决条件之一,尤其是考虑到灵敏度和选择性(OSC的化学性质决定了OSC与分析物之间相互作用的类型、强度和特异性)。为此,作者使用了一种可溶液处理的OSC,即二烷基四硫并五苯(DTBDT-C6)。通过优化生长条件,可在大面积(厘米级)上获得均匀且超薄的树枝状微带(图9)。

    随后,作者检测了基于该超薄树枝状微带的OFET的器件稳定性。结果显示,器件在超过3000 s的连续偏置应力下依然保持稳定。为了模拟真实的工作条件,对其进行了短周期和长周期测试。结果表明,在超过3000 s的12次循环中,传感器工作平稳,可逆性和运行稳定性良好。在空气中存放25-35天后,传感器依然具有很高的灵敏度,且响应/恢复时间(10-30 s)几乎没有变化(图10)。这项工作代表了基于OFET的传感器领域的巨大进步。

     

    图9 超薄树枝状微带的形貌结构

     

    图10 超薄树枝状微带传感器的稳定性和检测限测试


    参考文献

    [1] Gleiche, M., Chi, L. & Fuchs, H. Nanoscopic channel lattices with controlled anisotropic wetting. Nature 403, 173–175 (2000). DOI: 10.1038/35003149.

    [2] Dingyong Zhong, Jörn-Holger Franke, Santhosh Kumar, et al. Linear Alkane Polymerization on a Gold Surface. Science 334, 213-213. DOI: 10.1126/science.1211836.

    [3] Haiming Zhang, Haiping Lin, Kewei Sun, et al. On-Surface Synthesis of Rylene-Type Graphene Nanoribbons. Journal of the American Chemical Society 2015 137 (12), 4022-4025DOI: 10.1021/ja511995r.

    [4] Liqiang Li, Peng Gao, Martin Baumgarten, et al. High Performance Field-Effect Ammonia Sensors Based on a Structured Ultrathin Organic Semiconductor Film. Adv. Mater. 2013, 25, 3419–3425. DOI: 10.1002/adma.201301138.


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    12条评论
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    全部 3小时前 四川
    文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字,很多小语种,有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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