网站地图 关于 合作 招聘 帮助

热线:400-152-6858

测试狗科研服务

预存 定制
Document
当前位置:文库百科文章详情
Appl. Surf. Sci.电催化活性不够高?试试调节微环境!
来源:科学10分钟 时间:2022-05-23 12:07:04 浏览:2476次

随着能源危机和环境污染的日益严重,利用和开发更加环保、可再生、高效的各种能源成为一个迫切需要解决的问题。直接甲醇燃料电池(DMFC)由于具有工作温度低、能量密度高、能量转换效率高等特点,被广泛认为是便携式电子设备和电动汽车的理想能量转换装置。

目前用于MOR燃料电池阳极的商用催化剂主要是Pt基材料,面临着反应动力学缓慢、成本过高、CO耐性差、稳定性差的问题。合理、有效地对载体上的Pt纳米颗粒(Pt NPs)进行调控,是降低Pt在阳极催化剂中的使用量、提高其利用效率,进一步提高其对MOR的催化活性的重要途径。众所周知,Pt NPs在载体上的尺寸分布、相互作用力、形态与载体表面状态息息相关。

碳骨架中的氮位点、固有缺陷和结构可被视为显著的陷阱,帮助吸收Pt离子,限制其在载体上的迁移,进而促进Pt NPs的成核和Ostwald熟化。氮掺杂剂不仅打破了原始碳骨架的电中性,避免了Pt NPs的聚集,并使Pt NPs与载体之间具有较强的相互作用,增强了催化剂的电荷转移和催化活性。此外,N掺杂剂提供的丰富的OH物种有助于消除MOR过程中吸收的副产物。载体的表面形貌主要取决于氮的结构和含量,如石墨态氮、吡啶态氮和吡啶态氮。迄今为止,氮构型在碳材料中的作用,包括从实验和理论的角度需要更深入的认识。此外,开发一种微环境可微调的电催化剂来调节Pt沉积,提高对MOR的催化活性也是非常罕见的。

重庆科技学院(CQUST)陆世玉金梦课题组精心设计了一种原位热解的方法。利用少量的金属颗粒(M@N-CNTs (M = Co, Ni和Fe3C))合成竹状N掺杂碳纳米管,使碳层的表面状态和组成可调。以双氰胺和不同的乙酰丙酮盐(Co、Ni、Fe)为前驱体,可有效调控竹节状M@N-CNTs (M = Co、Ni和Fe3C)碳层的氮掺杂状态、厚度和缺陷程度。Pt NPs在M@N-CNTs (M = Co, Ni和Fe3C)上的分布和颗粒尺寸随后受到表面状态的影响。

 

1 (a) Pt/M@N-CNTs (M = Co, Ni和Fe3C)的制备示意图,(b)双氰胺热处理过程中的中间产物,(c, f) Co@N-CNTs,(d, g) Ni@N-CNTs和(e, h) Fe3C@N-CNTs的TEM图像。

 

2 (a) M@N-CNTs (M = Co, Ni和Fe3C)的XRD谱图,(b) Pt/M@N-CNTs,(c) M@N-CNTs的FTIR光谱,(d) M@N-CNTs的Raman光谱。 

 

3 (a-c) Pt/M@N-CNTs (M = Co, Ni和Fe3C)的低分辨率TEM图像,(d-f)高倍TEM图像。

 

4 (a) Co@N-CNTs的Co 2p, Ni@N-CNTs的Ni 2p和Fe3C@N-CNTs的Fe 2p的XPS光谱。(b) Pt/Co@N-CNTs的Co 2p、Pt/Ni@N-CNTs的Ni 2p和Pt/Fe3C@N-CNTs的Fe 2p的XPS光谱。Pt/M@N-CNTs (M = Co, Ni和Fe3C)的(c) Pt 4f和(d) N1s的XPS谱。

 5 Pt/M@N-CNTs (M = Co, Ni和Fe3C)和商用Pt/C在(a) 1 M KOH和(b) 1 M KOH + 1 M CH3OH中在50 mV s−1时的CV曲线。(c) 1 M KOH + 1 M CH3OH催化剂在1 mV s−1的扫速下的LSV曲线;相应的直方图(d) ECSA, (e) 质量活性和比活性,(f) 起始电位。

 

6 (a) N掺杂CNTs中不同N结构的示意图,(b) Pt在不同N结构中计算的吸附能的变化,(c-e) 固定在N掺杂吡啶碳纳米管上的Pt团簇模型的顶部和侧面图。颜色编码:C,灰色;N,蓝色;Pt,青色。

 

7 (a) Pt/M@N-CNTs (M = Co, Ni和Fe3C)在1 M KOH + 1 M CH3OH溶液−0.2 V处的Nyquist图。(b-d) Pt/Co@N-CNTs在1 M KOH + 1 M CH3OH溶液中的Nyquist图,电极电位为−0.6 V至0.3 V。

作者成功地通过乙酰丙酮盐调控了M@N-CNTs (M = Co, Ni和Fe3C)中碳层的微观结构。Pt加载后,Pt NPs在Pt/M@N-CNTs中的分布严重依赖于M@N-CNTs的表面状态和碳层组成,进而影响其对MOR的催化能力和稳定性。目前最先进的Pt/Co@N-CNTs在碱性介质中对MOR的质量和比活性都优于商用Pt/C。适当调整碳层的N构型、厚度和缺陷,不仅使Pt NPs沉积具有更强的活性位点,而且具有较强的相互作用阻止迁移和优异的电荷/电子传输能力,进一步提高了电化学过程的稳定性和催化活性。本工作不仅为开发具有理想表面状态和结构的新型碳/金属氧化物复合材料提供了新的思路,而且为纳米储能和储能材料的设计和构建开辟了一条新途径。


Jin M, Wang R, Jia B, et al. Achieving uniform Pt deposition site by tuning the surface microenvironment of bamboo-like carbon nanotubes. Applied Surface Science, 2022: 153201.

DOI:doi.org/10.1016/j.apsusc.2022.153201

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0169433222007620


评论 / 文明上网理性发言
12条评论
全部评论 / 我的评论
最热 /  最新
全部 3小时前 四川
文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字,很多小语种,有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
点赞12
回复
全部
查看更多评论
相关文章

晶体结构可视化软件 VESTA使用教程(下篇)

2021-01-22

【科研干货】电化学表征:循环伏安法详解(上)

2019-10-25

手把手教你用ChemDraw 画化学结构式:基础篇

2021-06-19

【科研干货】电化学表征:循环伏安法详解(下)

2019-10-25

晶体结构可视化软件 VESTA使用教程(上篇)

2021-01-22

TEM照片处理软件 Digital Micrograph的进阶操作

2020-11-02

热门文章/popular

晶体结构可视化软件 VESTA使用教程(下篇)

电化学实验基础之电化学工作站篇 (二)三电极和两电极体系的搭建 和测试

【科研干货】电化学表征:循环伏安法详解(上)

手把手教你用ChemDraw 画化学结构式:基础篇

【科研干货】电化学表征:循环伏安法详解(下)

晶体结构可视化软件 VESTA使用教程(上篇)

微信扫码分享文章

意见反馈

有奖举报

商务合作

公众号

关注我们 了解更多

小程序

随时预约 掌握进度

举报有奖

TEL: 191-3608-6524

如:在网络上恶意使用“测试狗”等相关关键词误导用户点击、恶意盗用测试狗商标、冒称官方工作人员等情形,请您向我们举报,经查实后,我们将给予您奖励。

举报内容:

200

上传附件:
文件格式不正确,请重新上传文件格式不正确,请重新上传文件格式不正确,请重新上传
文件格式:jpg、jpeg、png、gif、tif、doc、docx、ppt、pptx、xls、xlsx、pdf、zip、rar
联系方式
姓名
电话
提交意见

意见反馈

Suggestions

您可以在此留下您宝贵的意见,您的意见或问题反馈将会成为我们不断改进的动力。

意见类型
测试服务
网站功能
财务报账
其他类型
意见内容

200

联系方式
姓名
电话
提交意见

收起

Document
关于我们 新手帮助 测试干货 商务合作 基金查询 相关资质 模拟计算 现场测试 服务项目 科研绘图 同步辐射 全进口设备

联系方式/contact

400-152-6858

工作时间/work time

09:00-18:00

测试狗公众号

关注我们 了解更多

测试狗小程序

随时预约 掌握进度

蜀公网安备51010602000648号

蜀ICP备17005822号-1

成都世纪美扬科技有限公司

Copyright@测试狗·科研服务