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天大张兵&于一夫，最新Angew.！

来源：时间：2023-05-29 09:30:39 浏览：1317次

第一作者：Jin Zhou和Shuhe Han

通讯作者：于一夫教授和张兵教授

通讯单位：天津大学

DOI: 10.1002/anie.202305184

研究背景

在实际工业应用中，羟胺（NH₂OH）是一种重要的工业原料，其中电催化氧化氮还原（NO）是一种在环境条件下生产羟胺的有效方法。然而，羟胺的选择性受到竞争性氨合成的限制，因此设计和构建先进的电催化剂来控制NO还原产物的选择性具有重要意义。基于此，天津大学张兵教授和于一夫教授等人报道了通过调整催化剂的原子结构来调节NO的吸附构型，从而控制产物的选择性。

文章要点

1、作者设计并构建了Co SACs和Co NPs催化剂，分别用于选择性电化学还原NO为NH₂OH和NH₃。在中性条件下，Co纳米颗粒对NO电还原为NH₂OH选择性最高（FE_NH2OH为81.3%），而Co纳米颗粒倾向于生成氨（FE_NH3: 92.3%）。

2、一系列原位表征和理论模拟揭示了NO在孤立的Co位点上的线性吸附可以形成羟胺，而NO在邻近的Co位点上的桥式吸附可以诱导氨的产生。通过调节吸附构型对NO进行选择性还原，不仅实现了NH₂OH的在线合成，而且为设计选择性可调的高级电催化剂开辟了新的途径。

图文展示

图1.合成示意图

图2. Co SACs的表征

图3.Co SACs的电化学性能

图4.原位红外和在线DEMS测量

图5.催化性能和机理

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