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王心晨&郑梅芳Angew.：可见光非均相催化烯烃中CO2的光合固定

来源：时间：2023-05-29 09:33:11 浏览：1205次

第一作者：Tao Yuan

通讯作者：王心晨教授和郑梅芳副教授

通讯单位：福州大学

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202304861

研究背景

可见光驱动固定有机物中的CO₂已成为合成精细化学品的一种有吸引力的替代方案。由于其热力学稳定性和动力学惰性，在CO₂的转化以及产物选择性方面仍然存在挑战。基于此，福州大学王心晨教授和郑梅芳副教授等人报道了一种在中孔壁周围具有丰富末端B/N缺陷的碳氮化硼（BCN）催化剂，增强了表面活性位点和电荷转移动力学，从而提高了CO2的整体吸附和活化速率。该研究为以原子经济和可持续的方式转化CO₂的无金属半导体的设计和应用提供了新见解。

文章要点

1、在可见光照射下，BCN以良好的官能团耐受性和特定的区域选择性实现了烯烃与CO₂的反Markovnikov加氢羧化为延伸的碳链。

2、机理研究表明，在有缺陷的BCN上形成了CO₂自由基阴离子中间体，导致了反Markovnikov羧化。其中，利用革兰氏规模反应、天然产物的晚期羧化和抗糖尿病GPR40激动剂实例证实了该方法的实用性。

图文展示

图1.烯烃与CO₂的加氢羧化反应

图2. BCN材料的形态和结构表征

图3. BCN材料的多孔、光电化学和光学表征

图4. BCN材料的光催化性能及其机理研究

图5.反应机理研究

图6.缺陷BCN上烯烃与CO₂的反Markovnikov加氢羧化的机理

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